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近期，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院聯(lián)合中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)等，在黃銅礦基熱電材料研究方面取得進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)通過Ag/In合金化技術(shù)，在黃銅礦基熱電材料中引入電荷平衡的雙反位錯(cuò)缺陷。該電中性雙反位錯(cuò)缺陷在提升載流子濃度的同時(shí)保持載流子遷移率，并通過In合金化誘導(dǎo)的合金無序散射與納米疇之間的相互作用增強(qiáng)聲子散射，進(jìn)而抑制晶格熱導(dǎo)率。熱電材料能夠高效將熱能轉(zhuǎn)化為電能，是能源領(lǐng)域研究熱點(diǎn)，其性能由無量綱優(yōu)值ZT=S2σT/κ決定。高性能熱電材料需同時(shí)滿足高電導(dǎo)率、高塞貝克系數(shù)和低熱導(dǎo)率。但是，熱電材料中電子與聲子的調(diào)控參數(shù)具有強(qiáng)耦合特性，難以協(xié)同調(diào)控，制約材料性能提升。當(dāng)前的主要問題在于，保持甚至增強(qiáng)材料固有電輸運(yùn)性能的同時(shí)抑制熱輸運(yùn)，這也是性能突破的關(guān)鍵。研究團(tuán)隊(duì)通過銦合金化技術(shù)，在Cu0.7Ag0.3GaTe2體系中引入電荷平衡的雙反位缺陷。在Cu0.7Ag0.3Ga1-xInxTe2體系中，Cu/Ag與Ga/In的原子比例偏離嚴(yán)格的1：1化學(xué)計(jì)量比，這種固有的化學(xué)計(jì)量偏差為反位缺陷的形成提供了熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)力。熱力學(xué)分析表明，Ag與Cu之間存在互溶性間隙，易發(fā)生相分離。因此，為實(shí)現(xiàn)原子尺度的均勻混合、抑制Ag-Cu相分離并形成均勻固溶體，需要促進(jìn)反位缺陷形成。此外，由于Cu、Ag、Ga和In四種元素的原子半徑相近，反位缺陷引起的晶格畸變較小，相應(yīng)的缺陷形成能壘也相對(duì)較低，為雙反位缺陷的穩(wěn)定存在提供了有利條件。這種雙反位缺陷解耦了聲子散射與載流子散射機(jī)制，在保持高載流子濃度的同時(shí)提升了載流子遷移率。結(jié)果表明，雙反位缺陷增加了載流子有效質(zhì)量，提升了價(jià)帶頂附近的態(tài)密度，并優(yōu)化了塞貝克系數(shù)。同時(shí)，由銦合金化引發(fā)的合金無序散射和納米級(jí)疇結(jié)構(gòu)等復(fù)雜微觀結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)了聲子散射效應(yīng)。多種聲子散射機(jī)制的協(xié)同作用使Cu0.7Ag0.3Ga1-xInxTe2（x=0-0.5）的熱導(dǎo)率降低。Cu0.7Ag0.3Ga0.6In0.4Te2在873K時(shí)實(shí)現(xiàn)2.03的ZT值（零溫差），在300K-873K溫度范圍內(nèi)平均ZT值達(dá)0.61，較純CuGaTe2提升約59%，實(shí)現(xiàn)了熱電性能的突破。這一雙反位缺陷策略改變了點(diǎn)缺陷工程的格局，并打破了電輸運(yùn)與熱輸運(yùn)長(zhǎng)期存在的權(quán)衡關(guān)系。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（JACS）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等的支持。論文鏈接