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近日，中國科學院上海有機化學研究所等研究團隊在人工光合組裝體研究中取得進展。研究團隊成功構建了一類新型球形色素體納米膠束，實現了紫細菌光捕獲復合物（LH2與LH1–RC）超級復合物結構模擬及水相高效光催化制氫，該系統的催化轉化數（TON）突破了667000。光合生物在長期進化過程中演化出近乎完美的光捕獲系統，其中LH2和LH1–RC通過環狀蛋白骨架對細菌葉綠素分子的精準排布，構筑出環形陣列結構，量子效率可達95%以上。受這一精巧結構啟發，研究團隊設計了兩親性卟啉基細菌葉綠素類似物（BChlA）分子，通過無蛋白骨架條件下的自組裝，構建了超分子陰離子型卟啉組裝體（SAPA），并與帶正電的鎳基分子催化劑（DuBois-type催化劑）通過分級共組裝精準結合，成功模擬了天然色素體“天線—反應中心”關鍵超級復合物結構。該研究首次通過冷凍電鏡技術，直接觀測到仿生體系中卟啉環狀陣列形成的高分辨關鍵證據。研究團隊在納米膠束表面清晰分辨出約22個環狀亞基，每個環由12個卟啉分子組成，且納米膠束表面通過超分子多價性耦合催化反應中心，形成了類似天然LH1–RC結構的核心反應區，為通過結構仿生設計新型人工光合組裝體提供了新的思路和方法。穩態吸收光譜研究表明，催化劑與卟啉陣列結合后，體系的Soret吸收峰從424納米紅移至436納米，Q帶同步位移，呈現出與天然色素體中B850向B875類似的吸收和能量傳遞路徑轉變。在光催化性能方面，該人工色素體系統在水相可見光驅動下，表現出優異的催化產氫活性與穩定性。在可見光（AM1.5G，420Cut-off Filter）照射下，該組裝體體系的產氫效率較非組裝自由分子體系（ZnTCPP對照組）提升了40倍。該組裝體體系連續運行72小時后，催化位點TON達到667321，24小時內測定的外量子效率為6.8%（435納米）。飛秒瞬態吸收光譜研究進一步揭示了其高效催化的微觀動力學機制：組裝體中光生電子由卟啉三線態向催化劑的轉移時間縮短至皮秒量級，電荷分離態壽命延長至1.35納秒，形成“快速轉移、緩慢復合”的電荷分離態，有效抑制了能量耗散。該研究成功模擬了天然光合系統LH2和LH1-RC超級復合物結構和功能上的核心特征，發展了基于超分子組裝策略構建水相高效人工光合產氫體系的新途徑，為太陽能燃料合成系統的設計和機制解析提供了重要的結構基礎與機制解析思路。相關研究成果發表在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術部、中國科學院、上海市的支持。論文鏈接仿LH-RC人工球形色素體系統的制備與高分辨結構表征人工色素體系統的光催化產氫性能及飛秒瞬態光譜動力學機制解析