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近期，中國科學院合肥物質科學研究院等采用組分梯度策略，實現了對富鋰錳基鋰離子電池正極材料內部應力分布與電子結構的精準調控，并借助電池原位磁性技術，揭示了材料在電化學反應過程中磁結構的演化規律與反應機制。為突破電動汽車的續航瓶頸，滿足規模儲能對高能量密度電池的需求，開發下一代高能量密度鋰離子電池正極材料已成為能源材料研究領域的核心課題。富鋰錳基正極材料被認為是推動鋰離子電池能量密度邁向500Wh kg-1級別的候選材料之一。然而，晶格氧參與氧化還原過程帶來了較多問題，制約了其實際應用與產業化進程。因此，理解并精準調控材料中氧的氧化還原行為，是提升富鋰錳基正極材料電化學性能的關鍵。研究團隊采用全濃度梯度設計方案，合成了一種從顆粒中心到表面錳含量逐漸降低、鎳含量逐漸升高的富鋰錳基材料。該梯度結構能緩解充放電過程中鋰離子不均勻脫嵌引發的內部應力積累，顯著增強了材料的結構穩定性。電化學測試結果表明，該材料在1C倍率下放電容量可達216mAh g-1，在2C倍率下循環200圈后容量保持率高達91.8%，呈現出優異的循環穩定性與倍率性能。研究基于自主研制的高精度電池原位磁性測試系統，對材料在充放電過程中的磁化強度演化行為，進行了動態追蹤。研究發現，在氧氧化還原主導的高電壓階段，梯度結構材料的磁化強度呈現出相對平穩的變化趨勢，表明梯度策略能夠有效調控Mn與O周圍的局域電子結構，維持Mn–O軌道的穩定雜化，進而抑制不可逆O–O二聚體的形成，提升氧氧化還原反應的可逆性。該研究提出了通過組分梯度設計優化富鋰錳基正極材料性能的有效途徑，為發展高比能富鋰錳基正極材料提供了理論依據與技術支撐，對推動高能量密度鋰離子電池的研發與產業化具有指導意義。相關研究成果發表在《納米快報》（Nano Letters）上。研究工作得到中國科學院等的支持。論文鏈接